拜倫本來是一個自由主義者，他曾經說過：「為了爭取自由，如果不可能在本國戰鬥，便應當在別的國家從事戰鬥。」當時，意大利正為奧地利所統治，失去了自由，有一個秘密政黨組織起來，策劃意大利獨立。拜倫便秘密參與了這事，把鼓吹自由的精神作為自己的使命。雖然有兇手密探在他周圍追蹤，他始終沒有停過散步和騎馬等活動。後來，這個秘密政黨被奧地利人所破獲，獨立的希望消失了，但是他的精神始終沒有喪失。拜倫對於意大利的督促與鼓舞的力量，以致影響到後來；激發了馬志尼，激發了加富爾，意大利的獨立終於實現了。所以，馬志尼說：「意大利的獨立，實在依靠拜倫。他是復興我祖國的人啊！」這話說得很對。

拜倫平時對於希臘極抱同情，心神所向，就好像磁針指南一樣。只是希臘當時完全失去了自由，被並入了土耳其的版圖，受到土耳其的壓迫蹂躪，不敢起來反抗。世人對希臘的惋惜和憤怒，常常在他作品中流露出來。他追懷希臘昔日的光榮，哀嘆後代的衰弱；有時加以斥責，有時給予激勵。他希望能使希臘奮起，驅逐土耳其而復興起來，能重新看見那個燦爛莊嚴的希臘。正如他在《異教徒》和《唐璜》兩詩中所寫的那樣，他的怨憤與指責之深切，以及希望之誠摯，都是可以明顯地看出來的。

一八二三年，倫敦的希臘協會寫信給拜倫，請他援助希臘的獨立。拜倫平日對當時的希臘人極為不滿，曾經稱他們為「世襲的奴隸」和「自由民族後代的奴隸」，因此沒有立即答應。但由於義憤的緣故，終於答應，就到希臘去了。但是，希臘人民的墮落，正如他所說的那樣，要想把他們再振作起來，這任務實在很困難，因此拜倫停留在西法洛尼亞島五個月後，才到米索倫基去。那時候海軍和陸軍正遭到極大的困難，聽說拜倫來到，大家高興得發狂，便集會歡迎他，仿佛得到一位天使似的。

第二年一月，希臘獨立政府任命拜倫為總督，並且給他軍政大權。而希臘當時的政府非常匱乏，軍隊里沒有隔宿之糧，大勢幾乎已去。再加上蘇里沃特雇傭兵看見拜倫那麽寬大，又提出許多要求，稍微不滿足，就想逃跑。同時，那些墮落的希臘人，又引誘他們難為拜倫。拜倫感到十分憤怒，激勵指責希臘國民性的卑劣。他以前所說的「世襲的奴隸」，果然已到了這樣不可救藥的地步了。不過，拜倫還沒有灰心失望，他自己屹立在革命的中心，面對著周圍的艱險；遇到將士們發生內訌，便去為他們調解。他以自己作為榜樣，用人道精神去教育他們。

還設法借債，以解除窮困；又建立印刷出版制度，並且加固堡壘，做好戰備。正當希臘內部鬥爭激烈的時候，土耳其果然向米索倫基進攻了。同時蘇里沃特雇傭兵三百人，又趁混亂時機占領要害地區。拜倫正在生病，聽到這種消息後，處之泰然，竭力把黨派間的鬥爭平息下來，使他們一心一意對付敵人。但是，由於內外交迫，使他身心異常勞頓。時間一久，病情也就逐漸危急了。在臨終時，他的隨從人員拿來紙筆，要把他的遺囑記錄下來，拜倫說：「不必了，時間已太晚了！」就不再跟他們說話了。過了一會，他以微弱的聲音，喚著人名，終於又說：「我的話已說完了。」隨從人員說：「我不懂您說什麽啊。」

拜倫說：「唉，不懂麽？唉，太晚了！」樣子仿佛很痛苦。停了一會兒，他又說道：「我已經把我的所有，和我的健康，統統都交給希臘了；現在又要把我的生命獻出了！還有什麽別的嗎？」說完就死了。這時是一八二四年四月十八日下午六點鐘。現在回顧一下以前的情況吧。拜倫是抱著很大的希望而來的，他本來想以他的天賦的才能，使希臘恢復昔日的榮譽。他自以為振臂一呼，人們就一定會統統追隨他的，因為一個外國人還能出於義憤為希臘希臘努力奮鬥，而他們祖國的人，即使墮落腐敗已年深日久，究竟還有舊日的傳統存在，人心未死，怎能對祖國毫無感情了呢？只是到了這個時候，他才明白以前所期望的，都好像是夢境一般，那自由民族後代的奴隸的確不可求藥了如此地步。拜倫逝世後的第二天，希臘獨立政府為他舉行國葬，商店都關了門；炮臺鳴炮三十七響，與拜倫的歲數相符。